近期，国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition（德国应用化学）》（中科院一区、top期刊，影响因子16.823）在线刊登了我司教师金梦婷（第一作者）关于 “沸石中Brønsted和Lewis酸位点动态平衡机理并首次深入研究沸石骨架八面体Al物种（Al(O_h)）” 的最新研究成果，论文题目为《沸石中Brønsted和Lewis酸位点动态平衡：骨架八面体Al物种》。

沸石（Zeolites）是一类重要的无机微孔晶体材料，由于其孔道结构、组成元素和活性位点类型的多样性和可调控性，使其作为一种重要的材料在许多领域得到了广泛的应用，特别是在多相催化、吸附/分离和离子交换方面的的性能非常优异。近年来，沸石在生物质能源转化过程、CO₂捕集与原位转化过程、空气和水污染处理、储能储热、电池技术等领域都发挥着重要的作用。

图a) 表示沸石中Brønsted酸位(BAS)转变为Lewis酸位LAS(n)的自由能变化示意图，n表示沸石骨架Al原子的配位数。图b) 是实验合成沸石样品的²⁷Al NMR 谱图与计算模拟得到的不同配位数Al原子的化学位移值对比图。

沸石中决定催化活性的是Brønsted和Lewis酸位点，目前人们对沸石中的Brønsted acid sites (BAS)位点结构理解非常深入，但是对Lewis acid sites (LAS)位点的结构并不清楚。在含水的条件中，观测发现酸性沸石能够可逆的形成八面体结构骨架Al物种，但是对于结构和形成机理并不清楚。金梦婷等人结合²⁷Al NMR实验表征和第一性原理理论模拟计算，首次给出了沸石中骨架八面体Al物种的结构特征和形成机理的细节。

该研究中，沸石样品的合成与表征是在苏黎世联邦理工学院的Jeroen A. van Bokhoven教授领导的实验室完成。金梦婷博士和查理大学的Petr Nachtigall教授，Lukáš Grajciar副教授等人结合实验样品中的硅铝比，水分子含量，²⁷Al NMR等信息，构建了与实验样品高度重合的计算模型，结合第一性原理计算里面的分子动力学，慢增长以及热力学积分等计算方法，考虑了真实反应条件下的结构变化过程。研究发现沸石骨架八面体Al物种具有热力学稳定性，并且在室温下就能与Brønsted酸位点动力学连接。沸石骨架八面体Al物种的形成需要满足以下的条件： (i) 至少需要三个邻近的Brønsted酸位点，以允许质子在待形成的八面体Al周围转移和固定。 (ii) 骨架八面体Al物种形成于Al-O-Si-O-Al结构中的一个Al原子，两个Al原子间被单个骨架Si原子分开。(iii) 沸石孔道中的水分子对建立和稳定骨架八面体Al物种是必不可少的，在模拟计算过程可以描述真实的水溶液动力学过程非常重要。这项工作解决了沸石中骨架八面体Al物种的本质和可逆性问题，并为酸性沸石的结构在潮湿条件下变得不稳定提供了额外的证据。

　《Angewandte Chemie International Edition》的影响因子为16.823（2021期刊引文报告，Clarivate，2022），是该研究领域世界顶级的核心旗舰期刊，并持续保持领先地位。收录包含Communications, Research Articles, Reviews, Minireviews, Scientific Perspectives, Viewpoint Articles, and Highlights.等各种类型的内容，涉及领域主要分布在有机化学、生命有机化学、材料科学、催化等领域。

供稿：金梦婷